巴黎之行的成功使利奧波德在滿意的同時，也產生了更大的成功的欲望。他克服了對海上航行的厭惡，帶著一家人渡過英吉利海峽，在1764年4月到達倫敦。
倫敦是當時世界上最大的城市之一，人口眾多，物質文明和精神文明十分發達。英國自17世紀中後期的資產階級革命以後，確立了君主立憲製的政治體製。到18世紀，英國致力於從農業國向工業國的轉變。當莫紮特抵達倫敦時，這種轉變正在進行。不久之後，這種轉變在紡織業中取得了突破性的進展。
莫紮特和南妮爾為國王喬治三世和他的王後演奏，這兩人都是音樂愛好者，他們十分喜歡這對姐弟。莫紮特甚至在王後唱歌時為她伴奏。喬治三世後來在1788年時突發急症，引發永久性的精神失常，在生命的最後二十年裏，他一直處於嚴重的瘋狂狀態。
在倫敦期間，這兩個孩子經常為英國貴族們表演，利奧波德則利用沒有表演的空閑時間，帶他們去欣賞大眾音樂會。這種音樂會已經成為倫敦音樂生活中一項固定的內容。莫紮特聽到了一些巴洛克時期著名音樂家亨德爾的作品，可能是《彌賽亞》，這是一部大型清唱劇，同時也是亨德爾最為有名的作品之一。它已經超越了宗教音樂的界限，成為音樂史上的不朽之作。《彌賽亞》中的多首合唱曲深入民心，第二部分終曲《哈利路亞大合唱》更是被世界各大小合唱團和詩班所演唱。這是巴洛克時代的音樂被大眾忽視的一個例外。
莫紮特認為這是他聽過的最偉大的音樂。
這期間，莫紮特還交了一個朋友，名叫約翰·克裏斯蒂安·巴赫，他是約翰·塞巴斯蒂安·巴赫的第十一個兒子，也是最小的兒子。克裏斯蒂安·巴赫當時二十八歲，是華麗式音樂典型而傑出的演奏者。他和莫紮特一見如故，感情非常親密，常耗費幾小時在大鍵琴前一同即興作曲，他後來成為莫紮特的音樂良師。莫紮特的許多早期作品聽起來與克裏斯蒂安·巴赫的風格極其類似，曲調的種類相同，節奏也同樣輕快而優美。克裏斯蒂安·巴赫的幾首大鍵琴作品，也曾被誤以為是莫紮特所作。