高士其在創作科學文藝作品的同時，也積極探索科學文藝的創作規律，從自己的創作體驗出發，借鑒前蘇聯科學文藝的成功經驗，結合我國的科學文藝實踐，對我國的科學文藝理論建設發表了很多獨到的見解，奠定了我國科學文藝理論體係的基本構架和核心內容，成為當之無愧的我國科學文藝理論的奠基人和傑出代表。
早在“**”前，高士其就寫下了不少理論探索文章，主要有《自然科學通俗化問題》（載1951年《科學普及工作》第3期）、《談談兒童科學讀物的創作問題》（載1954年6月1日《人民日報》）、《指導青年學生學習科學》（載1954年12月號《人民教育》）、《把科學和文藝結合起來》（載1955年《文藝學習》第6期）、《孩子們需要什麽樣的科學讀物》（載1955年第4期《讀書月報》）、《孩子們需要科學讀物》（載1955年9月20日《中國青年報》）、《我對於“百家爭鳴”的幾點體會》（載1956年11月17日《人民日報》）、《科學文藝的新收獲》（載1963年第6期《文藝報》）、《怎樣寫科學詩》（載1958年6月號《科學大眾》）等。“**”結束後的十年，高士其又連續寫出了《重視青少年通俗科學技術讀物》（載1977年第2期《人民教育》）、《談談少年兒童科學文藝創作問題》（載《少年文藝》1978年第6期）、《讓科普的鮮花盛開》（載1978年7月20日《文匯報》）、《做好對青少年的科學普及工作》（與李宗浩合寫，載《中國青年報》1979年2月6日）、《我對繁榮少兒科學文藝讀物的幾點想法》（載《兒童文學研究》第2輯，1979年）、《為孩子們寫作的經過》（收入《我和兒童文學》，少年兒童出版社1980年8月版）、《科普創作的兩個方麵》（載《科普創作》, 1980年第1期）、《我是怎樣走上科學文藝創作道路的》（載1982年第1期《花朵》）、《談談兒童早期科學教育》（載1983年第2期《中國婦女》）、《科學文藝概論（總論部分）》（為《科普創作概論》的一章，出版時有改動。該書由北京大學出版社1983年9月出版）、《用現代科學知識豐富文學》（載1984年第3期《人民文學》）、《談科學小品》（載1984年6月28日《長沙晚報》）、《我寫科學小品的經過》（見《中國科學小品選》，天津科技出版社1984年7月版）等重要文章。此外，高士其還有很多重要的會議講話和發言，也集中體現了高士其的科學文藝觀。這些講話和發言有：《科普創作的兩個方麵——在中國科普作協第一次代表大會上的書麵講話》（載1980年第10期《科普創作》）、《繁榮科普創作，為極大地提高全民族的科學文化水平而奮鬥——在中國科協第二次全國代表大會上的發言》（載1980年第4期《科學普及》）、《我們的時代迫切需要科學文藝——1980年11月28日下午在北京師範學院的講話》、《讓科普為建設兩個“文明”做出更大的貢獻一—1982年9月26日在中國科協第二屆全委會第二次會議上的發言》（載1983年第1期《科普創作》）、《科普創作如何為社會主義現代化建設服務——在中國科協在京理事擴大會議上的發言》（載1983年第2期《科普創作》）、《科學的使命就是探討——在北京官園舉辦的“愛科學”報告會上的書麵發言》（載1986年7月26日《中國教育報》）、《改革、教育和科學普及——在全國人大六屆四次會議福建小組會上的書麵發言》（載1986年9月25日《青年科學報》）。此外，高士其關於科學文藝的意見還廣泛散見於他眾多的書信、賀詞和題詞中。