相比李四光運籌帷幄的地質學科學才能，他對當官素來缺乏興趣，更沒有官場人士必備的複雜心機。這在他代理中央大學校長一事上最早得以體現。
1932年7月6日，麵對一年內接連換了5個校長的中央大學，行政院特設中央大學整理委員會，蔡元培被聘為委員長，顧孟餘、李四光、周鯁生、俞大維、竺可楨、錢天鶴、張道藩、羅家倫和譚伯羽等為委員。7月18日，行政院聘任李四光為委員會副委員長，同日，蔡元培提名李四光為中央大學校長。7月20日，蔡元培致電李四光，請他速從北平南下接事，李四光同意一周內即赴南京出任副委員長，但他特別強調其並非“代校長”，隻是執行委員會各項計劃，待校長正式任命他人後，自己仍繼續從事研究工作。
7月28日，李四光抵達南京，以其著名學者身份和薄弱政治背景，受到中央大學學生的熱烈歡迎。他態度謙遜，表示需赴上海和蔡元培商妥各院長及係主任人選後才能進行實際的整理工作。
最初尚屬順遂，李四光每日在校辦公，主要進行準備工作，如確定學生甄別委員和各學院院長人選，考慮重新聘請教授事宜。他極為謹慎，從不獨裁整理事務，常到上海和蔡元培商量，並希望蔡元培來南京統籌。但是，李四光逐漸發現中大是個燙手山芋，整理工作很不順暢，首要問題就是教授的消極抵抗。
段錫朋代理校長時，中央大學曾向62位教授頒發了下一學年聘書，照例應聘者應於一月內交還聘書，不應聘者也應退還聘書。但時至李四光代理期間，僅有20人送來聘書，致使教授聘任工作受到嚴重阻礙。這背後的深層原因，是中央大學因學生“驅段”而被解散時，教職員連同解聘。相當一部分教授非常不滿，教授的對立情緒在學校進行整理期間仍然延續，李四光執行中大整委會決議的合法性因而也受到牽連——頗受質疑。