滅掉西川劉辟和鎮海軍李錡，李純在藩鎮節度使的圈子裏迅速建立起鐵腕形象。說白了，氣分清濁兩種，藩鎮壓著朝廷就是濁氣，朝廷壓著藩鎮就是清氣，由於皇帝強勢，朝廷政治風氣變好，忠臣諫臣便敢說話、敢做事。
這一時期，李唐湧現出許多賢相和幹臣，比如武元衡、李吉甫，而他們的共同點，便是力主削藩。拿李吉甫來說，在江淮為官十餘年，深知藩鎮節度使的貪婪和百姓的疾苦，他奏請李純，讓節度使下轄的州刺史獨自為政，並禁止刺史擅自謁見本道節度使，禁止節度使以歲末巡檢為名，向境內州縣苛斂賦役。
元和二年（807）十二月，李吉甫給李純送了份大禮——他親自撰寫的《元和國計簿》，李吉甫通過統計全國的數據，得出了幾個結論：
第一，全國共有四十八個軍鎮，二百九十五個州府，一千四百五十三個縣。
第二，鳳翔、坊、寧、振武、涇原、銀夏、靈鹽、河東、易定、魏博、鎮冀、範陽、滄景、淮西、淄青等十五個道，七十一個州不向朝廷申報戶口。
第三，朝廷每年的賦稅來源，隻靠浙東、浙西、宣歙、淮南、江西、鄂嶽、福建、湖南等八個道，四十九個州，在編人口共計一百四十四萬戶，比天寶年間的納稅人口減少了四分之三。
第四，全國依賴國庫供給的軍隊有八十三萬，比天寶年間增加了三分之一，大約每兩戶人家需要供養一個士兵。
結論就是，朝廷隻能控製南方的軍鎮和賦稅，反過來卻要承擔河北、陝西、山西等地的軍鎮開支。說白了，沒有任何政權能夠持續下去。麵對李吉甫的研究成果，李純明白了一個道理：改革是找死，不改革就是等死，削藩勢在必行。
李吉甫擔任宰相一年多時間，在李純的支持下，他總共調換了三十六個藩鎮節度使，目的就是讓他們無法長久地控製地方軍鎮。想想看，藩鎮節度使不能培植自己的勢力，朝廷以後想要削藩，遇到的阻力就會小很多。