擔任《大公報》主筆時，呂碧城寫下很多有關興女權、倡導婦女解放的詩文。她認為女性要想實現真正的獨立自主，一定要“啟發民智”，從根本上提高女性人群的思想文化素質。所以，她的下一個宏願就是，興辦新式女學。
當然，做這件事她是有計劃的。首先，她繼續在《大公報》上發表文章，積極宣揚興辦女學的必要性和重要性；其次，她動用自己的社交能力。在英斂之的介紹下，結識了一些社會名流，比如嚴複、嚴範蓀、傅增湘等，經過一係列優秀的思想碰撞，呂碧城對自己的主張有了更多切實可行的方法。
呂碧城的善談、寬容給著名思想家、教育家嚴複留下深刻的印象，他毫不吝嗇地讚美說：“這個女人才是真正的高雅率真，明達可愛，外界對她的侮辱和誹謗，大概都是因為她太過於孤傲、清高，從來不將任何一個人放在眼裏罷了，可是在我看來，她是一個很細心、寬心的女子，和人說話的時候，每每提到的都是自己的過錯，對別人的短處從來都沒有輕易提過。”
為此，嚴複不僅收她為女弟子，還認真地傳授她邏輯學原理，閑來無事，師徒總在一起寫詩唱文，相處融洽。
當時擔任總督的袁世凱亦有興辦女學的想法，在嚴複的舉薦下，呂碧城順利得到機會，和戊戌科進士、直隸提學使傅增湘一道開始籌辦女學。
在天津道尹唐紹儀等官吏的撥款讚助下，女學籌辦的事項進行得非常順利。1904年11月17日，北洋女子公學正式成立並開學，呂碧城擔任該學校的總教習，而傅增湘則擔任監督（校長）。
在兩人和各方的努力下，學校發展良好，兩年後增設師範科，改名北洋女子師範學堂。
是年，呂碧城23歲。
呂碧城在對女子教育的事上，確實付出很多的心血，她默默地耕耘，一幹就是八年。平時除了負責行政還要教課，在給學生上課時。她總習慣將中國的傳統美德和西方的自由思想緊密結合，並從中升華提煉出更加完善的思想理念，令北洋女子學府成為名副其實的中國現代女性文明的發源地。