1918年，徐誌摩拜梁啟超為師後，隨即赴美，入克拉克大學社會學係讀書，所習專業為銀行及社會學。1919年6月，徐誌摩在克拉克大學畢業，獲該校一等榮譽獎。同年9月，考入哥倫比亞大學研究院習政治，傾心於政治、勞工、民主、文明等問題的研究。1920年9月，徐誌摩以學位論文《論中國的婦女地位》獲哥倫比亞大學經濟學碩士學位。
徐誌摩在克拉克時與董任堅、張道宏、李濟之等，結識了吳宓、梅光迪、趙元任等中國留學生。他政治熱情空前高漲，熱心各種社團活動，曾加入陸軍訓練團接受軍事訓練，還和李濟之一起參加了哈佛大學的中國學生國防會，並意欲成立“中華合作協進社”。
1920年9月獲得碩士學位後，徐誌摩了放棄了繼續攻讀博士學位的機會，隨即離美赴英，擬進劍橋大學跟羅素讀書。但到倫敦時，羅素已去中國，徐誌摩遂改進倫敦大學政治經濟學院，師從著名政治學家拉斯基攻讀政治經濟學博士學位。1921年因與拉斯基的矛盾，經劍橋大學教授狄更生幫助，從倫敦大學轉入劍橋大學國王學院，由此開啟了康橋時期。
1920年冬，張幼儀隨劉子鍇至英國倫敦，與徐誌摩相聚。1921年秋，張幼儀赴德求學，居柏林，徐誌摩仍在倫敦。1921年徐誌摩在英國認識林長民及其女林徽音，經林長民介紹認識狄更生。1922年2月，徐誌摩次子彼得生於柏林。3月，在柏林由吳經熊、金嶽霖作證，與張幼儀離婚。
在英國期間，徐誌摩結識了曼殊菲爾、陳西瀅、章士釗、威爾斯、魏雷和卞因等中英著名作家和學者。