1927年春，徐誌摩與胡適、邵洵美等人籌設新月書店於上海，胡適任董事長，張禹九任經理。6月開始籌創《新月》月刊。秋，應光華大學聘，擔任翻譯、英文小說派別等課教授，並兼任東吳大學法學院英文教授。冬，泰戈爾過滬回印度，與之相見。
1928年，徐誌摩仍在光華大學、東吳大學法學院、大夏大學等校授課。3月10日，《新月》創刊號出版，3月17日偕陸小曼回硤石。6月，開始第三次歐遊，與王文伯一同出國，至日本、美國、英國、法國、印度，年底回國。
1929年上半年，在上海光華大學、南京中央大學英文係任教，辭去東吳大學、大夏大學教授之職，同時應中華書局之聘，兼任中華書局編輯。1月19日，梁啟超逝世，參加梁啟超悼念活動。3月中旬，泰戈爾再次來華。
1930年上半年，仍在上海光華大學、南京中央大學任教，並任中英文化基金委員會委員，兼中華書局、大東書局編輯。5月，在上海主持召開筆會中國分會籌備會。秋，再擬辦《詩刊》；辭南京中央大學教職，應胡適邀請到北京佐助北大教務，期間仍兼任光華大學課和中華書局編輯，曾到沈陽探望林徽音。冬，光華大學起學潮，徐誌摩離開光華大學。
1931年1月，《詩刊》創刊，徐誌摩任主編。2月，應胡適之邀，到北京大學英文係任教授，並兼任北京女子大學教授。3月，當選為筆會中國分會理事。4月，母親錢太夫人病逝於硤石，南歸。暑後，宴客於上海。11月19日，由南京乘飛機去北京，途中遇霧，機墜身亡，終年35歲。