雅典的外交政策繼續向本土傾斜，與斯巴達在希臘半島針鋒相對地展開競爭。公元前449年，雅典與波斯簽署《卡利亞斯和約》，從小亞地區騰出手，與斯巴達在希臘半島展開爭奪，其勢力甚至染指伯羅奔尼撒半島，占領了半島上的特洛伊曾（Troezen）和阿卡亞。
麵對雅典陸地勢力的擴張，斯巴達也改變外交策略，與雅典針鋒相對、你來我往，大打出手。公元前449年，弗基斯出兵控製宗教聖地德爾菲，斯巴達出兵驅逐了弗基斯。第二年，雅典出兵幫助弗基斯重新控製德爾菲。這件事被稱為“第二次神聖戰爭”。斯巴達同時資助彼奧提亞流亡者回國，幫助彼奧提亞擺脫雅典控製，獲得獨立。公元前446年，優俾亞、麥加拉先後暴動。斯巴達國王普羅斯托阿納克斯親自率軍進攻阿提卡，直抵厄琉西斯和特裏烏斯，威脅雅典本土。雅典在付出贖金之後才使斯巴達退兵。雅典在解除斯巴達威脅之後，由伯裏克利親自率軍，進攻優俾亞，征服全島。為了安撫當地人民，雅典允許全島居民按慣例居住，隻有赫斯提亞人被逐出莊園，雅典直接占領該地。公元前445年，斯巴達與雅典簽署“三十年和約”，雅典放棄占領的尼塞亞、佩蓋、特洛伊曾和阿卡亞等地。第一次伯羅奔尼撒戰爭結束。
“三十年和約”簽署後，雅典的外交重點再次轉向海上擴張。當雅典忙於本土作戰的時候，波斯趁機在亞洲擴張，侵吞雅典的勢力範圍。現在，雅典重新集中力量恢複對小亞地區希臘城邦的控製。公元前440年，薩摩斯、米利都為爭奪普瑞列（Prene）發生戰爭，雅典趁機介入。薩摩斯、米利都都是提洛同盟的成員國，但因為國力相對強大，又遠離雅典接近波斯，所以擁有較多的自治權。相對而言薩摩斯的海軍力量更強大，因此米利都尋求雅典的支持。薩摩斯內部的民主派為奪取政權也投靠了雅典。伯裏克利親自率兵征討薩摩斯，在薩摩斯建立了民主政體。之後雅典繼續向黑海沿岸擴張，征服辛諾普。