在徐步高的寓所內查到的大批物品中，除了一批書信、日記、文件及大疊剪報資料外，還有一台電腦。警方搜查徐步高的計算機資料時，電腦中把一些財經、名人及警政的消息分門別類存盤，但以高官的資料最齊全，包括獨立議員黃宜弘及港區人大代表鄔維庸等政治人物的記錄。並發現一個機密文件檔案內竟有董建華的個人資料、座車牌照號碼，以及多張董建華在港府及官邸出入的照片，還有一些董建華起居、保鏢情況的記錄，探員又在日記內發現一些字句，其中提到“要做件驚天動地的事”。由此，警方推斷他當時曾計劃作出極端行為，對董建華不利。警方同時發現一本屬於徐步高的記事簿，記錄了尖沙咀警署若幹警員的巡邏資料、時間及位置，其中包括槍擊案中殉職警員曾國恒及警員冼家強的資料。偵緝高級督察遊乃強還在徐步高2005年的記事簿中找到，他有多項關於偵查駐港部隊解放軍的記錄，如“2005年4月18日，15∶00，槍會山交更，2人接2人，guard（軍人）有槍、接更人沒槍”。當時高層希望能夠確認這名潛藏警隊5年的“警魔”是否另有同黨，以及他單槍匹馬企圖搶奪兩支警槍及24發子彈的真正目的。
2001年，就在徐步高晉升警長的麵試失敗後幾個月，港警梁成恩被人殺死，梁攜帶的佩槍從此神秘失蹤。同年年底，該支失槍首次露麵，就被一名蒙麵男子使用於搶劫銀行，一名護衛員死於槍下。警方懸紅100萬港幣，但始終無法抓獲凶手。直至17日淩晨，這支失槍第二次出現，香港警方才將以前兩宗案件與徐步高聯係在一起。而當警方重新拿出他們在2001年拚出的凶手拚圖，發現竟與徐步高像得出奇，因此警方在案發後懷疑徐步高就是此前兩宗案件的凶手，並進而懷疑他與一宗運鈔車劫案有關聯。香港案件記錄裏，在此案案發前這三宗案件全都是懸案。徐步高申請加入飛虎隊，最後失敗；申請做警長，得不到上級推薦也失敗；申請去做機場特警，又因為年紀太大再次落榜，這一連串的事件對他來說是非常大的打擊，因此這些和多宗案件發生時間相吻合的事情，很可能是促使他走上魔警之路的原因。