《蘇報》案爆發後，蔡元培有了一次新的轉變,從以教育、新聞開啟民智的資產階級新型知識分子,轉型為主張暗殺的激進革命家。
蔡元培曾經擔任《警鍾》的主編職務，當時在《警鍾》日報上連載的《俄國虛無黨源流考》裏的虛無黨，就包括了民粹派。民粹派指的是代表農民利益的平民知識分子走上民主革命的道路，他們提出“到民間去”的口號，反對沙俄的專製統治，號召提倡個人恐怖主義，用暗殺手段來解決問題。
軍國民教育會組織的暗殺團成員大部分為留日學生，主要以“鼓吹、起義、暗殺”三種手段來跟清政府抗爭，他們想實現暗殺的第一個目標就是頑固派的後台——慈禧太後。當時暗殺團成員潛回北京，暗暗監視慈禧太後的行蹤，但苦於找不到機會下手。同時由於拒俄義勇隊和軍國民教育會都受到壓製，因此蔡元培和他的堂弟蔡元康、還有革命新人章士釗、陳獨秀等人都在1904年加入了暗殺團這個組織。
蔡元培認為:暗殺需要自製方便、秘密、快速而且容易偽裝隱蔽的武器,根據這些想法,他決心自製化學毒藥。要自製化學毒藥就需要有懂化學的人,他馬上將愛國女校的化學教員俞子夷吸收入團。據陳獨秀回憶,他也參加了上海暗殺團,在上海學習暗殺手段一個多月。這一個多月,陳獨秀幾乎天天與蔡元培在實驗室裏學習製造炸藥,兩人常常聚談,相處親密、融洽。陳獨秀在《蔡孑民先生逝世後感言》中回憶說:“我初次和蔡先生共事,是在清朝光緒末年,那時楊篤生、何海樵、章行嚴等,在上海發起一個學習炸藥以圖暗殺的組織,行嚴寫信招我,我由安徽一到上海便加入了這個組織,住上海月餘,天天實驗炸藥。這時孑民先生也常常來實驗室練習、聚談。”
1905年，蔡元培不再擔任女校校長的職務。在《蘇報》案件以後，雖然再也無法公開傳播革命理念，但革命者都把教育會和愛國女校當成了秘密基地。由此可見，雖然革命尚未成功，但中國教育會、愛國學社和愛國女校這些機構無論在教育史還是革命史上，都產生了非同凡響的意義。