“一二·九”運動後，陶行知在中國共產黨的幫助和影響下，開始積極宣傳抗日，支持革命——
1931年，通緝解除，他從日本回國後，就全力以赴開展教育普及工作。他剛回到上海，就經黃炎培舉薦，任《申報》的顧問，並化名“不除庭草齋夫”，發表了大量時評和雜文。
當時，蔣介石以“剿共”之名，大舉進攻共產黨領導的蘇區。陶行知連續發表了《剿匪與造匪》等三篇時評，語驚天下地指出：“今日舉國之匪，皆黑暗之政治所造成。”
國民黨當局，很快查明這些文章出自陶行知之手，蔣介石大發雷霆，批示：“申報禁止郵遞。”
麵對國內統治黑暗，外患日深，陶行知感覺到不能隻坐在校園書齋。於是他在上海創辦了自然學園、兒童科學通訊學校，並主編《兒童科學叢書》等；次年，他又創建了山海工學團，提出“工以養生，學以明生，團以保生”。
1935年，他與馬相伯等人發起組織“上海文化界救國會”。次年初，成立國難教育社，他被推為社長，擬訂《國難教育方案》。
1936年5月，他當選為全國各界救國聯合會執委和常委。次年7月，他擔任了救國會的“國民外交使節”，出訪歐亞非26國，宣傳抗日救國。途經香港，他與沈鈞儒、章乃器等人聯合發表《團結禦侮宣言》，主張停止內戰，共同抗日。
出訪歐洲期間，他曾三次拜謁馬克思墓，並賦詩感歎：“光明照萬世，宏論醒在下”。
他在布魯塞爾參加世界和平大會，當選為中國執行委員。期間，國內發生國民黨政府逮捕救國會領袖沈鈞儒等“七君子事件”，他得知“七君子”被捕的消息時，無比氣憤，立即聯絡杜威、愛因斯坦、羅素等世界著名人士，聯名通電蔣介石，營救七君子。
沈鈞儒後來回憶說：“倘若陶行知留在國內，一定和我們在一起，‘七君子之獄’就變成‘八君子之獄’了。”