“庚款”赴美留學的70名公費生回國後，大多經商，或投奔軍閥，隻有竺可楨等少數人，堅持走“科學救國”的道路。他回國後，先後執教於武昌高等師範學校和南京高等師範學校。
1920年，他受聘擔任南京高師地學教授，次年，學校改稱東南大學，在他主持下，建立了地學係，下設地理、氣象、地質、礦物四個專業，他新任係主任。
為教學需要，他編寫出《地理學通論》和《氣象學》兩種講義，成為我國現代地理學和氣象學教育的奠基性教材。
他看到我國沒有自己的氣象站，氣象預報和資料竟由各列強控製，著文疾呼：“夫製氣象圖，乃一國政府之事，而勞外國教會之代謀亦大可恥也。”
1922年，他主持購買了各種儀器設備，定期觀測溫度、濕度、氣壓、雨量、日照等項目，逐月發行南京氣候報告，這是我國自創氣象事業的起點和標誌。
1925年1月，東南大學發生“易長風潮”，是年夏，竺可楨離校到上海任商務印書館編譯所史地部部長，潛心著述，接連發表了《論江浙兩省人口之密度》《北宋沈括對於地學之貢獻與紀述》《論以歲差定〈尚書·堯典〉四仲中星之年代》等重要文章。
1926年，他到南開大學任地理學教授，就地取材，成文《直隸地理的環境和水災》。同年作為中國科學社的代表之一，赴日本東京參加第三屆泛太平洋學術會議。次年，學校又改名中央大學。在此期間，他既擔任地理係主任，主持日常行政工作；又教授地學通論。
1927年秋，他在中國科學社第十二次年會上被選為理事長。
1927年北伐勝利，政府籌建中央研究院，下設觀象台籌備委員會，分設天文、氣象兩研究所，此時，竺可楨已擔任中國氣象學會副會長，又被任命為氣象研究所所長。